國傢重大科研儀器研制項目“飛秒-納米時空分辨光學實驗系統”取得重要進展

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  北京大學物理學院介觀物理國傢重點實驗室、納光電子前沿科學中心龔旗煌院士團隊在國傢重大科研儀器研制項目的支持下,研制成功“飛秒-納米超高時空分辨光學實驗系統”。該實驗系統能夠同時實現幾個飛秒的超高時間分辨率和四納米的超高空間分辨率,成為介觀光學與微納光子學研究的強大實驗測量手段。

  最近,研究團隊利用超高時空分辨光發射電子顯微鏡(PEEM),首次從近場微觀角度揭示瞭局域表面等離激元近場增強與退相幹時間的內在關聯,相關研究成果以標題“Correlation between near-field enhancement and dephasing time in plasmonic dimers”於4月24日發表在物理學權威期刊《物理評論快報》(Physical Review Letters, DOI:10.1103/PhysRevLett. 124.163901)上。研究團隊還首次從時間和能量佈居演化兩個維度全面揭示瞭單層WS2超快電子冷卻和弛豫動力學過程,相關成果以標題“Ultrafast Electron Cooling and Decay in Monolayer WS2 Revealed by Time- and Energy-Resolved Photoemission Electron Microscopy”於4月3日發表在納米領域重要期刊《納米快報》(Nano Letters, DOI:10.1021/acs.nanolett.0c00742)上。

  在表面等離激元光子學實驗中,團隊利用PEEM高空間分辨率的優勢直接觀測到金納米結構二聚體陣列體系中局域表面等離激元模式的近場分佈(圖1),通過激發光波長依賴的光發射強度測量和基於超短脈沖的光發射自相關測量,分別獲得同一結構的表面等離激元的近場增強和退相幹時間,發現兩者之間的關聯依賴於金納米結構二聚體間隙和激發光的偏振方向(圖2和圖3),首次揭示出這種關聯性由近場遠場耦合和納米結構局域作用共同決定。研究成果對於理解表面等離激元光子學中的基本物理問題以及拓展表面等離激元在高靈敏檢測與傳感、太陽能電池等微納光子器件應用研究具有重要意義。

 

圖1.金納米盤二聚體結構示意圖,SEM和PEEM圖像

圖2.縱向偏振下PEEM測量的金納米棒二聚體結構近場特性、以及局域表面等離激元超快動力學

圖3.橫向偏振下PEEM測量的金納米盤二聚體結構近場特性、以及局域表面等離激元超快動力學

  在單層WS2超快電子冷卻和弛豫動力學過程研究中,團隊發現襯底上的和懸空的單層WS2都存在的兩個時間尺度的超快動力學過程(圖4),分別歸於導帶的電子冷卻和缺陷捕獲過程,從衰減曲線可以觀察到兩個時間尺度的過程,分別為0.3 ps和3ps左右。通過能量分辨的PEEM測量(圖5),團隊發現第一個過程與電子在導帶的冷卻相對應,第二個過程反映瞭電子在導帶底的弛豫。通過對比懸空的單層WS2樣品的PEEM測量(圖6),並結合熒光光譜和拉曼光譜表征,發現該弛豫過程主要與缺陷態有關。此項研究借助於PEEM在空間、時間與能量等多維度的分辨能力,揭示瞭典型TMDs材料單層WS2超快的電子冷卻和缺陷捕獲的動力學過程。研究還發現缺陷態的產生與真空下光照有關,這種缺陷的產生方式及其對動力學過程的顯著影響,在一般的光發射實驗和光譜測量中值得註意。

圖4.WS2/hBN/p-Si樣品結構和時間分辨PEEM測量

圖5.WS2/hBN/p-Si樣品時間和能量分辨PEEM測量,電子能量分佈曲線可以由費米-狄拉克分佈擬合

圖6.懸空的單層WS2樣品的時間分辨PEEM測量

  相關研究工作由北京大學團隊、日本北海道大學電子科學研究所Hiroaki Misawa教授團隊和中國科學院半導體研究所譚平恒研究員課題組合作完成。北京大學博士生李耀龍是兩篇文章的第一作者。研究工作得到瞭科技部重點研發計劃、國傢自然科學基金委、人工微結構和介觀物理國傢重點實驗室、量子物質科學協同創新中心、極端光學協同創新中心和納光電子前沿科學中心、日本文部科學省及日本學術振興會等的支持。